Ha ideato e pubblicato diverse serie di libri, principalmente nel settore della divulgazione scientifica per ragazzi. La collana di opere per cui è principalmente noto è Horrible Science (pubblicata nell'edizione originale dalla casa editrice Scholastic e tradotta in italiano da Salani col titolo Brutte scienze), realizzata in collaborazione con l'illustratore Tony De Saulles. Altre sue opere sono state pubblicate utilizzando il nome Robert Roland.
La serie ha avuto un grande successo internazionale e alcuni dei volumi hanno vinto il prestigioso Aventis Prize istituito dalla Royal Society. Prima di Horrible Science, Terry Deary aveva applicato la stessa formula (ovvero la divulgazione basata sul senso dell'assurdo, del bizzarro e dell'orrido) ad argomenti storici, con la collana Brutte Storie (Horrible Histories). In precedenza Arnold aveva realizzato anche una serie di libri sulla vita degli animali, dal titolo Wild Lives.